固废物粉煤灰基沸石的合成方法及应用进展

为改进传统粉煤灰合成沸石制备样品纯度及结晶度相对不高的问题,在水热法的基础上出现了碱熔融合成法、微波辅助合成法、晶种诱导合成法、超临界水热法、固相合成法等。介绍了粉煤灰制备沸石的常用方法及影响因素,阐述了粉煤灰合成沸石的应用进展。固体废弃物制备的沸石具有良好的活性及吸附性能,可广泛应用于废水处理、废气处理、催化剂载体、土壤改良等领域,效果理想且成本较低,可实现以废治废。     

纳米Y型分子筛的合成研究进展

综述了近年来纳米Y型分子筛的合成方法,包括无导向剂合成法、晶种辅助晶化法、硬模板剂法、软模版剂法和有机添加剂法,并对这些方法的优缺点进行了评价。讨论了纳米Y分子筛合成目前存在的问题,对纳米Y分子筛未来发展进行了展望,指出深入研究纳米Y分子筛的晶化机理、提高纳米Y分子筛的结晶度和骨架硅铝比是今后的研究重点。     

Co3O4/4A分子筛活化PMS处理高盐AO7废水研究

采用浸渍-焙烧法制备Co₃O₄/4A分子筛复合催化剂,用于活化过一硫酸盐（PMS）处理高盐酸性橙7（AO7）废水。采用扫描电镜、X-射线衍射仪、红外光谱仪等对复合催化剂进行表征,同时考察其稳定性。考察复合催化剂活化PMS对AO7模拟废水的处理效果,结果表明,当Co₃O₄/4A分子筛投加量为0.2 g/L、PMS投加量为0.7 mmol/L、pH为9时,高盐（Na₂SO₄,10 g/L）废水中AO7浓度可在20 min内由15 mg/L左右降至接近0,去除率达99%以上,同时催化剂钴离子溶出量约为0.36 mg/L,低于《地表水环境质量标准》（GB3838-2002）中规定的1 000μg/L。     

改性分子筛滤料制备及其同步去除水中氨氮和锰

为了改善分子筛的表面性质,在中试过滤系统中,向进水中持续投加高锰酸钾、氯化锰等物质对分子筛进行改性,并探究其制备条件以及改性完成后的去除效果。结果表明：在进水中持续投加约1.5 mg/L的氯化锰和1.1～1.2 mg/L的高锰酸钾（理论值的70%～80%）,在制备过程中分子筛表面会逐渐生成黑褐色的锰氧化物,待27 d后分子筛表面的锰氧化物完全覆盖,此时滤料制备完成,之后不再投加任何药剂。利用改性后的分子筛作为滤料,当进水中氨氮和锰的质量浓度为2 mg/L和1.5 mg/L时,去除率分别可达95.0%和93.3%。由扫描电子显微镜可知,改性后分子筛表面覆盖的锰氧化膜结构紧密、孔隙发达,比表面积明显增大;由能谱仪分析可知,改性后分子筛滤料的锰元素增加至4.16%,且氧元素的含量也由41.01%增加至46.15%,表明在分子筛表面已经成功负载锰氧化物。该锰氧化膜提高了分子筛表面的氧化性,可以对水中氨氮和锰等污染物起到催化氧化去除作用,从而将分子筛的反冲洗周期由原来的2 d提高至4 d。     

多级孔ZrO2/TiO2/ZSM-5分子筛的合成及吸附-光催化协同性能

以碱酸改后的凹凸棒土为硅源,利用溶胶-凝胶法将 TiO₂和 ZrO₂负载于一步水热合成的多级孔 ZSM-5 分子筛表面,形成多级孔 ZrO₂/TiO₂/ZSM-5 分子筛。通过 XRD、SEM 和 N₂吸附-脱附仪等手段对样品进行表征,研究 TiO₂和 ZrO₂掺杂对多级孔 ZSM-5骨架结构、形貌及孔道的影响,并对亚甲基蓝溶液进行实验,探究其吸附-光催化协同性能。结果表明：ZrO₂负载促进了锐钛矿 TiO₂的形成,同时利用分子筛的多级孔道和比表面积提高了底物富集能力。当反应进行 20 min时,TiO₂掺杂量为 10% 的 TiO₂/ZSM-5 分子筛光催化降解效率达 73%;进一步掺杂 ZrO₂,ZrO₂/TiO₂/ZSM-5 分子筛光催化反应效率提高至 96.2%,说明 ZrO...     

13X沸石分子筛对低浓度CO2动态吸附

目前对于吸附分离技术应用于高压、低浓度CO₂脱除的研究还较少,在进行相应吸附脱碳工艺设计时也缺少相关的参考数据。为探究13X沸石分子筛对低浓度CO₂的动态吸附性能,本文利用动态吸附实验的方法,探究不同条件下低浓度（摩尔分数3%）CO₂气体在13X分子筛上的动态吸附性能,得到不同压力、温度、气体流量、填料高度及分子筛规格（尺寸、形状）等因素影响下的13X分子筛对于CO₂气体的动态吸附规律及相应的性能指标参数。结果表明：随着吸附压力的升高,13X分子筛的CO₂吸附量增加但增量逐渐减小;降低吸附温度、减小气体流量和增加填料高度均有利于增强13X分子筛的动态CO₂吸附性能,提高吸附脱碳效果,其中温度及填料高度的变化对于CO₂吸附的影响程度最大;实验还发现小尺寸及条状13X分子筛的动态吸附脱碳性能优于其他规格,并根据其特定条件下的出口CO₂浓度为50mL/m³时的CO₂吸附量指标,给出吸附剂用量与液化天然气（LNG）脱碳工艺处理量的关系系数。     

再生时间对甲醇制烯烃催化剂水蒸气再生过程的影响

对甲醇制烯烃（MTO）过程失活催化剂采用水蒸气再生不仅可以减少二氧化碳排放,而且能提高低碳烯烃选择性,具有很好的应用前景。本文针对工业MTO过程使用的SAPO-34分子筛催化剂,研究了再生时间对水蒸气再生过程的影响。采用XRD、NH₃-TPD、TGA、FTIR、GC-MS以及N₂物理吸脱附表征手段对再生催化剂样品的晶体结构、酸性、残炭性质以及结构参数进行了表征,并考察再生催化剂的MTO反应性能。结果表明,再生时间越长,再生催化剂上残炭量越低,其酸性、比表面积和孔结构等能较好地恢复,在MTO反应中表现出更长的催化寿命。在再生过程中,催化剂上的残炭物种由芘、菲等大分子量的有机物转变为对MTO具有反应活性的萘等小分子有机物;但是可溶性残炭物种随着再生时间的延长而减少,从而使得初始低碳烯烃选择性有所降低。     

负载型铜在萘的α-硝基化反应中的催化性能

目前工业上合成 α-硝基萘仍然采用传统的混酸硝化法,然而该方法存在区域选择性不高、官能团耐受性差、产生过量酸性废液以及后处理费用高等诸多局限性,导致环境污染以及生产成本的提高,不符合绿色化学的理念。鉴于 α-硝基萘的应用前景,本文通过浸渍-焙烧-还原等步骤设计合成一系列负载型铜催化剂,实现了萘向 α-硝基萘的高效、经济、绿色的催化转化。其中,以ZSM-5等为载体合成的催化剂Cu/ZSM-5催化效果最好,以较高的分离产率（高达95%）和优异的区域选择性[(α-∶β-)>(98∶2)]得到了目标产物α-硝基萘,而且在重复使用4次后依然保持较高的催化活性和结构稳定性。     

分子筛材料在VOCs吸附中的研究进展

挥发性有机化合物（VOCs）的大量排放对我国大气环境已造成严重污染。本文综述了针对工业VOCs排放浓度低、风量大、含水等特点,分子筛作为较成熟的吸附材料在VOCs吸附处理中的应用。影响分子筛吸附VOCs的因素有孔径结构、表面性质、疏水性等。研究表明,与吸附质动力学尺寸相匹配的孔径和具有多级孔的分子筛吸附性能优良,引入适宜补偿阳离子也可加强吸附。文中指出：提高硅铝比或硅烷化改性来提高分子筛疏水性以及免除模板剂使用,降低成本,减小污染成为当下发展主流;在制备方法上打破传统水热合成法,使用固相法、微波辅助、晶种导入来降低能耗,实现绿色合成已成为新兴话题;研发多功能整体式材料以及吸附法和多种方法相结合来处理VOCs已成为未来发展趋势。     

烃类异构化小粒径、多级孔SAPO-11分子筛催化剂研究进展

由于小粒径、多级孔或兼具小粒径与多级孔结构的SAPO-11分子筛能够显著提高SAPO-11分子筛催化剂在烃类加氢异构化中的活性和选择性,近年来已成为烃类异构化催化剂研究的热点。本文按照SAPO-11分子筛的制备方法进行分类,系统介绍了小粒径、多级孔和兼具小粒径与多级孔结构的SAPO-11分子筛的制备及其临氢异构化性能,指出在今后的研究中,研究开发新的绿色高效合成方法,降低合成成本和减少环境污染是小粒径或（和）多级孔SAPO-11分子筛催化剂实现工业化应用亟待解决的突出问题和研究方向。